纳米零价铁的强化改性及其对水污染治理最新研究进展.pdf

'·56·化学世界2015正纳米零价铁的强化改性及其对水污染治理最新研究进展乐兰，王向宇。刘坤乾(昆明理工大学环境科学与工程学院，云南昆明650500)摘要：近年来，纳米零价铁的强化改性技术及其在水处理领域的应用成为研究热点。特别是针对卤代污染物、硝酸盐、重金属及废水中染料去除方面。介绍了纳米零价铁强化改性、负载功能化、工程实际应用及其对水污染治理研究进展，并对纳米零价铁改性的未来发展趋势进行展望。关键词：零价铁；改性；水污染治理中图分类号：X506文献标志码：A文章编号：0367-6358(2O15)01—0056—09LatestProgressofEnhancedModificationandWaterPollutionTreatmentofNanoZeroValentIronIEIan。WANGXiang—yu。LIUKun—qian(FacultyofEnvironmentScienceandTechnology，KunmingUniversityoJScienceandTechnology，YunnanKunming650500，China)Abstract：Inrecentyears，studyoftheenhancedmodificationofnanozerovalentironanditsapplicationtoremovaIofpollutantsinwastewaterbecomesahotspotinresearchfieldofnanometerzero—valentiron．es—peciallyinrespectstohalogenatedpollutants，nitrates，heavymetalsanddyesinwastewater．Theprogressofenhancedmodification，functionalstabilizationandpilotplantscaleapplicationinwaterpollutioncontrolfornanozerovalentironwasintroduced．Thefuturedevelopmenttrendofmodifiednanozero—valentirontechnologywasdiscussed．Keywords：zerovalentiron；modification；waterpollutiontreatment纳米技术治理水体污染一直受到国内外广泛关1纳米零价铁强化改性技术注，其中，纳米零价铁(nanozerovalentiron，以下简NZVI粒子微小，表面能高，容易集聚，由于集称NZVI)因其高反应性、无害性[1]而被广泛应用到聚成团从而降低了NZVI在实际应用中的迁移性和水污染治理当中。然而，由于NZVI具有较高的表反应活性等，因此，为促进NZVI技术处理实际废面能，它在实际应用中容易氧化、集聚，抑制了NZ—水，对NZVI的改性显得尤为重要。NZVI的改性VI的反应活性，从而降低了其对水中污染物的降解方式主要有两种，一种是分散改性，另一种是负载功效率。针对NZVI的改性技术成为水污染治理领域能化。具体主要有以下方法：(1)选择合适的分散剂的研究热点。同时，该技术的应用范围不断扩大，对去除特定的污染物；(2)选择创新型负载基质；(3)充目标污染物的治理已经从以氯代有机物为主扩展到分利用NZVI本身的金属性质；与其他技术相结合。对溴代有机物、硝酸盐、重金属及染料等的降解。1．1分散剂改性1．1．1聚合物收稿日期：2014-07—14基金项目：国家自然科学基金项目(No．51368025，No．51068011)；国家留学基金委资助项Et(No．20105024)；大学生创新训练项目(云南省)(No．201210674108)。作者简介：乐兰(1991一)，女，江西抚州人，硕士，主要从事纳米功能性材料对水污染的治理。E—mail：{amdct@sohu．com。 第1期分散刹改性NZVI的研究中，以一种聚合物川维生素B。改性NZVI．改性后，稳定性得到提高．为改性剂足研究较多的一个领域，如PMMA、在去除污染物的过程中．B!作为电子传递介质。促(’MC。。’等。聚合物改性能使NZVI减少集聚，提进反应的进行。最后转化成I“。高其稳定性和迁移性。另外．同时采用两种或两种1．1．3分散剂改性效果对比以上聚合物改性也得到人们的关注，Krajangpanrj前．用于改性NZV1的分散剂已经提出了很等刚PDMS／PEG双聚合物改性NZVI，其稳定性多种。为更好的理解分散剂对NZVI改性及处理L1得到提高，但其改性过程较为复杂。如果能找到有标污染物的机理，各种∞分散剂～对NZV1的改性结果效快捷的改性方法，此种双聚合物改性的方法也是的埘比得到很多学者的关注。如不同类型的分散刹。＼№一个值得深人研究的方向。对NZVI的改性效果；同一系列巾．不同性质的分敞1．1．2町生物降解分散剂剂对NZVI改性效果的对比；以及不同类型的分散分散剂作为改性剂加入到NZVI中，在对水中剂改性后NZVl对污{i染＼物处理效果的对比等。污染物处理的过程中．分散剂对水质的影响尚不明Wang等’对比了i种不同类型的分散剂聚合确。所以，在选分散剂改性NZVI时，更倾向于选择物PMMA、聚合电解质PAA和表面活性剂CTAB环保型、町降解的分散剂。wei等用可生物降解对Pd／Fe双金属纳米粒子改性效果，其改性机理如的分散刹PAA改性NZVI，原位修复氯代有机物污图l所示。经PMMA、CTAB改性后的NZVI相比染源．结果表明．改性后的NZVI能有效的降解氯代PAA改性的具有更小的粒径和更光滑的表面。并污染物。Basnet等用鼠李糖脂改性NZVI，鼠李且．改性后的NZVI对2，4。二一氯苯酚都有高效脱氯的作用。最后还根据反应过程的变化，修正了其反糖脂是一种町生物降解的物质，将其用于改性NZ—应动力学。在Jiemvarangkul等“研究中，用了V1后，不会对水环境产生进一步的污染。另外还有一一IIIIII／＼(a)PAA改性Pd／Fe(b)CTAB改性Pd／Fe(c)PMMA改性Pd／FeCH3八八／—_／‘c3Br／C一0H0／C—o¨0一0HoCTABCH3CH3C=OC=OC=O●——FeNPs●——PdNPs—一一—If100OllICH3CH3CH3矧1不问分散利对Pd／Fe纳米粒子的改十J【理意_盘J：(“)PAA：(I))(⋯iAB；(C)PMMA 种不同的聚合电解质PV3A、PAA、大豆蛋白改性1．3负载『占1定化技术NZVI，提高其在多孔介质中的迁移性。PV3A、负载型改性NZVI的优势在于其改性之后的稳PAA改性的NZVI的分散性和运输效率都得到提定性和叮重复利用性。负载后．负载基质在对目标高，其中，PV3A的效果更好。Dong等研究了胡污染物的去除也有促进作用，从而越来越受到学者敏酸对PAA、Tween一20、淀粉改性NZVI的影响，结们的关注。在负载基质上的创新和处理机制上的新果表明，PAA改性的NZVI在胡敏酸存在条件下，发现是目前来说比较热门的两个方面。其稳定性得到了提高．而对另外两种分散剂的结果1．3．1新型负载基质却相反，引起了粒子的集聚。另外．不同类型的表面在材料研究与时俱进的现在，从中寻找有效地活性剂改性的NZVI对目标污染物的作用也不同。NZVI负载基质是卜分必要的。活性炭。。是大家Nie等的研究就证实了这一点。所熟知的一种负载基质。具有很强的吸附性，能有效因此，在选择分散剂的过程中，我们应该考虑到的较少NZVI的集聚，与活性炭相比，活性炭纤维毡不同分散剂的不同分散效果和不同环境条件下的各还能作为存储、运输的作用存在，活性炭纤维毡早已种可能存在的因素，充分考虑实际应用巾其稳定性、受到人们的关注，但并未应用到NZVI的研究中，迁移性及不同的目标污染物的影响。Huang等将NZVI负载到活性炭纤维毡上，有效1．2磁性强化改性地减少了NZVI的集聚，并且能够更好的降解污NZVI作为金属。其磁性作用在研究中经常被染物。忽略。在处理重金属领域中被很好的利用起来，利Petala等’将NZVI负载到一种介孑LSi()?材JHNZVI的磁性作用，去除水中的重金属。Iv料MCM一41上，合成了一种新型的纳米混合材料。等¨和Xu等通过将磁性Fe。()加入到NZVI这种复合材料具有磁性，并且其结构具有分子筛的和Pd／Ferf1，其中，Pd／Fe—FeO复合材料SEM和作用。黏土冈其具有高比表面积，被广泛用作吸附TEM结果如图2所示。在还原性的綦础上，利用剂．其中，黏土膨润土中主要含有成分是蒙脱石，其NZVI的磁性进一步提高了Pd／Fe对日标污染物的内部结构由于其中的有／OL／无机阳离子而变化，柱撑去除效率。Huang等通过电喷射方法处理NZ—状黏土就是其变化的一种结果，Zhang等将NZ—VI．经处理后的NZVI利Hj磁性作ffj去除水中的重VI负载到柱撑状粘土上，合成了一种新型复合材金属，与未处理的NZVI相比去除率更高。而且研料，纳米粒子的聚现象得到抑制。NZV1／T|()!复究表明．利用磁性方法去除重金属可以显著减少合材料能有效地稳定NZVI。但反应后，复合材料较NZVI的负载量．降低成本。难回收。Yun等研究中．克服了这一难。有效地结合了NZVI和Ti()：两者的反应性，将NZVI负}0．铲0．载到TI()纳米管薄膜．其中TiO。纳米管薄膜不仅作为负载基质，还为NZVI提供电子。≮毒‘Fateminia等¨l2将NZVI负载到一种斜发沸石上。合成了一种新材料。在此基础上加入了少量的I}ll‘．-．j"r．jCu，稳定性良好。并能有效地去除水中的N()’污染物。ls·∞aOWV140mmx5。CkSE(M)1OOk"~^J近几年．在Xu等研究将Pd／Fe负载到基质上改性：多壁碳纳米管、Fe．()．／石墨烯上。其中．负载在多壁碳纳米管上后，很大程度上减少了纳米颗粒的集聚．提高纳米粒子的反应性；Pd／Fe负载在石墨烯上，NZVI释放电子，传播到石墨与Fe()。上，吸附Cr后还原成Cr。。1．3．2负载基质功能化分散剂不仅可以直接对NZVI进行改性。还可引2Pd／Fe—Fe。()纳米复合材料以在将NZVI负载到基质之前．加入分散剂对基质(|1)SEM乘】(b)TEMF]进行一个功能化的作用。这是提高NZVI稳定性的一个创新点。如．Ii等用(”I、MA对膨润土进行 现象的同时，有效地降解DBDE，在Ni的含量为NZVI负载到Mg一氨基黏土上合成复合材9．69时，其降解效率可达到96。Fang等“料、NZVI一聚合阳离子交换复合材料l_”一、Fe／Ni研究了种材料纳米镍／铁(Ni／Fe)、钢铁废水合成双金属负载到高岭土]、Cu”一Fe／斜发沸石叫等材的纳米铁(S—NZVI)、将纳米铁负载于Si()a—料都能有效地将硝酸盐还原成亚硝酸盐或NH，。Fe()()H形成的复合材料(Si()!@Fe()()H@Fe)对Cai等的研究中发现，反应过程中形成的新的催DBDE的降解。NZVI降解溴代有机物主要是通过化剂组合Kaolin—Fe／Ni／Cu，增加的Cu”活性点位NZVI与污染物之间的电子转移，其反应方程式见促进了对硝酸盐的还原。由Pan等“。的研究中可式(1)～(3)一：以发现在紫外光照射下合成了Ti()。／Fe。纳米复合Fe”—+Fe+2e(1)材料能有效地去除水中的硝酸盐。不同的Fi()：CH、X+zH+—C．H、：+zX(2)Fe”质量比，其产物中N()：、NH、N!所占的比重2Fe+RX+H一2Fe+RH+X(3)不同。当质量比为1：10的时候，N所占比重最大。目前。NZVI对溴代有机物的降解研究并不是2．3重金属很多，其作用机理研究也不是非常透彻，溴代有机物NZVI的高还原性还能应朋到对重金属的处理作为卤代有机物中的一大系列，今后对其降解机理中，尤其是对水中重金属Cr的去除，NZVI与有待深入研究。(：r“的反应式呢式(7)“：2．2硝酸盐8H+Cr()+Fe”一Fe+Cr。+4H()硝酸盐是地下水的主要污染物，其来源主要是(7)生活污水及农耕废水。可利用NZVI的还原性对含NZVI去除Cr主要通过吸附和还原的机理被硝酸盐废水进行处理，将硝酸盐还原成亚硝酸盐、铵去除。利用NZVI还原Cr的研究中，分散剂改性或进一步还原成氮气。NZVI与硝酸根的反应方程的NZVI去除Cr“的较少，更多的还是负载型改性式见式(4)～(6)12[。：的NZVI去除Cr。负载基质也多种多样，如，wuFe+2H+N()3一Fe+H!()十N()2(4)等“将NZVI负载到活性炭上去除Cr“一，研究中还3Fe+N()2+8H一3Fe十2H2()+NH发现合成的复合材料形成CFe微电解，促进对(5)Cr的去除；Liu等一“合成NZVI一浮石复合材料去2N()l_+3Fe”+8H一3Fe+4H!()十N!(g)除Cr。还原机理如图5所示；Petala等将NZ—(6)V1负载到介孑LSi()?材料上去除Cr。电子转移辔电子转移冬i5P—NZVI还原Hg(Ⅱ)和jCr(v】)的机理最新的研究有利片JFeO的磁性。与NZVI合能去除水中的铅、镉、砷。周娟娟等”将NZVI负成复合材料，利用磁性和还原性去除Cr“一。Iv载到活性炭上，合成的复合材料能有效地去除水巾等将NZVI装配到磁性Fe()／石墨烯上，反应过的As。Tandon等l将NZVI负载到蒙脱石程中形成的NZVI—Fe()，微电池促进对Cr的去K10上合成去除水中的As”，去除率可达到99；除。复合材料对：的去除符合假二级反应动力Huang等用电喷射方法处理NZVI，经过电喷射学，其中吸附是控速步骤。处理后的NZVI能有效地提高水中Pb的去除率，NZV1除了能有效去除水中重金属Cr。。外，还未经处理的NZVI对Cd、Cr和Pb都有一定 ·62·化学世界2O15正际当中的应用。现如今，越来越多实验室规模的实2O12，46(18)：l0l30—10136．验在研究的水体中加入自然水体中存在离子、有机[7]WEIYT，wusC，YANGSW，eta1．Biodegrada—hieSurfactantStabilizedNanoscaleZero—valentIron质，使之更接近实际环境，使研究能有效地应用到实forinSituTreatmentofVinylChlorideand1。2一Di—际中。chloroethane[J]．JHazardMater，2012，211-212：4展望373—380．纳米零价铁技术作为高新技术，越来越受到人[8]BASNETM，GHOSHALS，TUFENKJIN．Rham～们的关注。NZVI的研究也将从单纯的理论研究转nolipidBiosurfaetantandSoyProteinActasEffective向到实际应用当中。面对环境问题日益恶化，在对StabilizersintheAggregationandTransportofPalla—NZVI的强化改性过程中，避免改性过程造成的二dium—-dopedZerovalentIronNanoparticlesinSaturat—次污染将是对其研究的一个挑战。而采用绿色无污edPorousMedia[J]．EnvironSciTechnol，2013，47染的方法对NZVI进行改性。增强NZVI的可重复(23)：13355—13364．利用性则是解决此问题的一个方向。从近几年的研r9]AMIRA，IEEW．EnhancedReductiveDechlorina—tionofTetrachlor0ethenebyNano—sizedZeroValent究看，可降解分散剂、绿色合成方法和合成材料的可IronwithVitaminBl2I-J]．ChemEnginJ，201l，170重复性越来越受到重视。在未来一段时间内，负载(2-3)：492—497．型NZVI改性因其高效、可重复利用性将得到更广El0]wANGX，ZHUM，LIUH，eta1．Modificationof的发展。现如今，现代科技的发展越来越趋于学科Pd—FeNanoparticlesforCatalyticDechlorinationof2．交叉性发展，将NZVI技术与其他技术结合将会是4一Dichlorophen0l[J]．SciTotalEnviron，2013，449：NZVI应用的一个趋势，也将越来越受到各领域学157—167．者的关注。[111JIEMVARANGKULP，ZHANGWX，LIENHI．EnhancedTransportofPolyelectrolyteStabilized参考文献：NanoscaleZero～valentIron(nZVI)inPorousMedia[1]QIUX，FANGz，YANX，eta1．ChemicalStability[J]．ChemEnginJ，2011，170(2-3)：482—491．andToxicityofNanoscaleZero—’valentIroninTheRe—_[12]DONGH，LOIM．InfluenceofCalciumIonsonthemediationofChromium—contaminatedWatershed[J]．ColloidalStabilityofSurface—‘modifiedNanoZero——ChemEnginJ．2O13，220：61—66．valentIronintheAbsenceorPresenceofHumieAcid[2]WANGX，YANGJ，ZHUM．EffectsofPMMA／[J]．WaterRes，2013，47(7)：2489—2496．AnisoleHybridCoatingsonDiscolorationPerform—[】3]NIEX，LIUJ，ZENGX．EffectofSurfactantonanceofNanoZerovalentIronTowardOrganicDyesHCBDech1orinationbyAg／FeBimetalinPolluted[J]．JoftheTaiwanInstituteofChemEngin，2014，SoilEluent[J]．ProcediaEnvironmentalSciences，45(3)：937946．2O12，16：320—326．[3]WANGW，ZH0UM，JINZ，eta1．Reactivity[141LVX，XUJ，JIANGG，eta1．HighlyActiveCharacte“sticsofPoly(MethylMethaerylate)CoatedNanoscaleZero—valentIron(nZVI)一Fe3O4NanocomNanoscaleIronParticlesforTrich1or0ethy1eneReme—positesfortheRemovalofChromium(VI)fromA—diation[J]．JHazardMater，2010，173(1-3)：queousSolutions[J]．JColloidInterfaceSci，2012，724—730．369(1)：460—469．[4]姬航，何娴，曾茜，等．羧甲基纤维素稳定纳米铁去[15]XUJ，TANGJ，BAIGSA，eta1．EnhancedDechlo—除水中六价铬的研究[J]．现代地质。2013，27(6)：rinationof2，4-Dichlorophen0lbyPd／FeFe304Nano—l484—1488．composites[j]．JHazardMater，2013，244—245：[5]RAYCH()UDHURYT，TUFENKJIN，GH0SHAL628—636．S．AggregationandDepositionKineticsofCarboxym—[16]HUANGP，YEz，XIEW，eta1．RapidMagneticethylCellulose—modifiedZero—。valentIronNanoparti—RemovalofAqueousHeavyMetalsandTheirRele—clesinPorousMedia[J]．WaterRes，2012，46(6)：vantMechanismsUsingNanoscaleZeroValentIron1735—1744．(nZVI)Particles[J]．WaterRes，2013，47(12)：[6]KRAJANGPANS，KALITAH，CHISHOIMBJ，4O50—4058．eta1．IronNanoparticlesCoatedwithAmphiphilic[17]周娟娟，李战军．活性炭／纳米零价铁复合吸附剂的PolysiloxaneGraftCopolymers：Dispersibilityand制备及对砷的去除应用【_J]．环境科学与管理．2012，ContaminantTreatability[J]．EnvironSciTechnol，37(10)：l06一l08． 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·64·化学世界2015每世界声化学反应器理论的奠基人之一的，青海大学化工学院刘岩特聘研究员，1996年4月，注资给位于美国康涅狄格州的世界生产超声设备的王牌企业，Sonics&Materials公司。同年4月23日，这声化学将走向工业化家高科技公司在美国纳斯达克上市。公司经过十余年的技术积累，如今，已经成为世声化学是20世纪80年代崛起的一门独立化学界首屈一指的生产实验室声化学设备的高科技学科。企业。1986年6月在英国沃里克大学由英国皇家化如今，公司已经积累了几万个数据。这些数据，学会(RSC)召集的第一届国际声化学研讨会，标志为声化学反应器的放大做了技术储备。着这一新兴学科正式进入当代化学学科目录。目前，公司可以生产单机功率超过3O×10kw从1980年代开始，声化学在反应机理，声化学的大型声化学设备。有机合成，声致发光，声化学反应器理论等分支学科但是，由于声化学反应器的电子电路的同步技取得进展。术至今无法实现，所以，声化学反应的成本一直降不进入21世纪，声化学开始进入工业化实验阶下来。这是声化学至今还无法工业化应用的一个段。2001年，美国加州理工学院HoffmannMR小瓶颈。组首先研发出中试规模的声化学反应器。此后，印但是，Sonics＆Materials公司在实验室规模的度．日本，韩国多个小组也相继开发出达到中试规模声化学反应器设计、生产上，已经成为世界的王牌的声化学反应器。企业。但是，这些机构，都是纯粹的学术机构。基本上随着电子技术的进步，未来纳秒(ns)同步技术是做基础研究的。的攻克，声化学会在未来15年里实现工业化应用。因此，声化学要走出实验室，迈向工业化，必须青海大学化工学院刘岩供稿要有科技公司加盟。(上接第63页)[39]PANJR，HUANGC，HSIEHWP，eta1．ReducMater，2014，276：408414．tiveCatalysisofNovelTi02／Fe。CompositeUnder[44]LU0S，Q】NP，SHA0J，ela1．SynthesisofReac—UVIrradiationforNitrateRemovalFromAqueoustireNanoscaleZeroValentIronUsingRectoriteSup—Solution[J]．SeparationandPurifiTech，2012，84：portsandItsApplicationforOrangeⅡRemoval[J]．52—55．ChemEnginJ，2013，223：1-7．[4O]wuL，LIAOL，IVG，eta1．Micro—electrolysisof[45]I1N，CHENZ。MEGHARAJM，eta1．Degrada—Cr(Ⅵ)intheNanoscaleZerovalentIronIoadedAc—tionofScarlet4BSinAqueousSolutionUsingBime—tivatedCarbon[J]．JHazardMater，2Ol3，254—255：tallicFe／NiNanoparticles_J]．JColloidInterfaceSci，277-283．2Ol2，381(1)：30—5．[41]IIUT，WANGZI，YANX，eta1．Removalof[46]B()KAREAD。CHIKATERC，R()DECV，elc【2．Mercury(Ⅱ)andChromium(VI)ftomWastewaterIron-NickelBimetallicNanopaniclesforReductiveUsingaNewandEffectiveComposite：Pumice—supDegradationofAzoDyeOrangeGinAqueousSolu—portedNanosealeZero—valentIron[J]．ChemEnginJ，tion[J]．ApplCataB：Environ，2008，79(3)：2Ol4，245：34—40．270—278．[422TAND()NPK。SHUKLARC，SINGHSB．Re—[47]ZHANGY，LIY，DAIC。etn￡．SequestrationofCdmovalofArsenic(1I)fromWaterwithClay-suppor—(Ⅱ)withNanosealeZero—valentIron(nZVI)：Char—tedZerovalentIronNanoparticlesSynthesizedwithacterizationandTestinaTwo—stageSystem[J]．theHelpofTeaLiquor[J]．Indus&EnginChemChemEnginJ，2014，244：218226．Res，20l3，52(30)：10052-10058．[48]LVX，HUY，TANGJ，Pfa1．EffectsofCo—existing[43]VERNONJD，B0Nz()NG0JC．VolatilizationandIonsandNaturalOrganicMatteronRemovalofChroSorptionofDissolvedMercurybyMetallicIronofmium(Ⅵ)fromAqueousSolutionbyNanoscaleZeroDifferentParticleSizes：ImplicationsforTreatmentofValentIron(zVI)Fe3O4Nanocomposites[J]．MercuryContaminatedWaterEffluents[J]．JHazardChemEnginJ，20l3，2l8：55～64．'